Raimundo nasceu em 1175, em Peñafort, Catalunha, em uma família rica e nobre. Estudou filosofia e retórica em Barcelona e, depois, transferiu-se para Bolonha, onde se formou em Direito Civil, tornando-se docente em Direito Canônico. Com o passar dos anos, o Bispo de Barcelona, Dom Berengário IV, em viagem à Itália, fez-lhe a proposta de ser professor no Seminário, que queria instituir na sua diocese. Assim, Raimundo retorna a Catalunha e, quatro anos mais tarde, em 1222, torna-se Dominicano. No ano seguinte, com a ajuda do futuro santo Pedro Nolasco, fundou a Ordem dos Mercedários, com o objetivo de resgatar os escravos cristãos, e escreveu um livro-guia para sacerdotes confessores.
